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論文

Dry synthesis of brannerite (UTi$$_{2}$$O$$_{6}$$) by mechanochemical treatment

秋山 大輔*; 三島 大輝*; 岡本 芳浩; 桐島 陽*

High Temperature Materials and Processes, 42(1), p.20220268_1 - 20220268_9, 2023/04

UO$$_{2}$$とTiO$$_{2}$$の混合粉末を、タングステンカーバイドバイアルとボールを粉砕媒体として、Ar雰囲気下、遊星ボールミルで1時間メカノケミカル処理した。このようなメカノケミカル(MC)処理により、UO$$_{2}$$とTiO$$_{2}$$の結晶性が低下した。メカノケミカル処理した混合粉末をAr雰囲気下、973-1573Kで6時間加熱し、X線回折分析、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光分析、X線吸収微細構造分析を行った。1373K以下ではMC処理なしではUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$は生成せず、出発物質のみが観測された。1473Kと1573Kでは、それぞれ少量のUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$と同量のUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$とUO$$_{2}$$が生成した。メカノケミカル処理した試料は、1173K以上で6時間加熱すると、少量のUO$$_{2}$$不純物を含むほぼ純粋なUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$が生成した。

報告書

乾式リサイクルシステム酸化物燃料の品質評価

掛樋 勲; 河野 秀作

JNC TN9400 2000-054, 84 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-054.pdf:7.15MB

本研究は、乾式再処理-振動充填燃料の乾式リサイクルシステム構築研究に資するため、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験を行って、充填密度等の燃料品質とその向上性についての評価を行ったものである。酸化物電解処理技術は、燃料酸化物が焼結体の形態で電極に析出する方法である。この焼結体となっている電極析出物を破砕することによって、振動充填燃料となる顆粒を作る。この電解処理方法はFP分離にも適用できて再処理と顆粒製造を同時にできる。これは、ロシア原子炉科学研究所RIARで開発中のもので、国内においても新しいFBR燃料リサイクル技術のひとつとして、評価研究が進められている。従来、振動充填燃料は、球形顆粒を作って充填密度を上げることを考えている。本研究対象としている電解による顆粒は電解析出物を破砕して顆粒とするため、顆粒製法は簡単であるが、形状が角張った非球形顆粒である。そのため、本研究ではこの電解による顆粒の充填密度と振動充填メカニズム(決定因子)との相関性をできるだけ明らかにするように努めている。また、酸化物電解処理技術で得られたUO2顆粒を用いた振動充填実験は、国内初めての実験成果である(実験は東芝に委託して行った)。UO2顆粒振動充填燃料のほぼ均一な顆粒分布性状と75%の振動充填密度を得た。軸方向充填密度のバラツキのため、期待される充填密度は達成できなかったが、振動充填メカニズム及び充填密度向上のための知見を多々得た。この知見に基づく充填方法の改良により、80%以上の振動充填密度(軸方向平均)の達成ができると考える。

報告書

乾式リサイクルシステム物流システムの構築

掛樋 勲; 戸澤 克弘; 松本 俊一; 田中 健哉; 吉氏 崇弘*

JNC TN9400 2000-053, 99 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-053.pdf:7.47MB

本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)における操業性評価に係るものである。乾式リサイクルシステムは、工程機器で処理した燃料(使用済み燃料、リサイクル燃料中間製品、リサイクル燃料製品)を固体の形で次の工程へ移送するバッチ処理システムである。このため、工程間の燃料移送はハンドリングロボットを用いて自動化された物流システムで行う。本研究では、米国アルゴンヌ国立研究所(ANL)の金属燃料プロセスを例に、乾式プロセスのロボットによる自動化操業システムについて、ロボットの必要機能、ロボットと工程機器の相互の操作性、動作・移送時間等の観点でシステム評価を行った。評価は、プロセス機器、機器動作、プロセス移送物及びハンドリングロボット機能の現実化したモデルをシミュレーションコードに組み込んで、ロボットによるプロセス操業をシミュレーションする、バーチャルエンジニアリング手法を適用して行い、ロボットによる乾式プロセス物流操作の現実性を示した。またプロセス設計、技術開発の進捗による、より実際的で、合理的な乾式システムの物流システム構築の課題を摘出して示した。

報告書

乾式リサイクルシステム解析コードの開発

戸澤 克弘; 松本 俊一; 掛樋 勲

JNC TN9400 2000-052, 110 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-052.pdf:4.39MB

本研究は、従来のPurex再処理法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理)について、主要機器であるカソードプロセッサ(蒸留器)の蒸留挙動を模擬し、処理時間及び物質収支などを把握するための蒸留解析コード及び、プロセスセルの冷却挙動解析をパーソナルコンピュータ上で実施できるように解析モデルを作成したものである。これらは、乾式リサイクルシステム構築、評価のためのシステム解析ツール(設計ツール)開発の一環として行ったものである。カソードプロセッサ蒸留解析コードの作成にあたっては、検証計算としてベンチマークデータが公開されている2次元キャビティ内の自然対流問題のベンチマーク解と本解析コードでのパーソナルコンピュータ上での計算結果を比較した結果、よく一致することを確認した。次に、本解析コードの精度向上、作業効率向上を目的とした改良を行った上で、本解析コードを用いてカソードプロセッサを模擬した円筒状の密閉容器の体系にてCdの蒸留について蒸留解析を実施し、蒸留挙動がシミュレーションできることを確認した。乾式プロセスセルの冷却挙動解析モデルの作成に当たっては、ワークステーション上の詳細解析モデルとのベンチマーク解析からパーソナルコンピュータ上でも十分な精度でモデル化できることを確認した。定常解析によりセル内の流況と温度分布を確認した上で、非常時冷却過渡解析を行った結果、定常的にはヒートバランスがとれた条件であっても、初期の段階で過渡的な温度ピークが発生することがわかった。さらに過渡解析の最終的な定常値は非定常変動の部分的な循環流のでき方に左右され、現象自体の不安定さに影響される可能性があるため、セル空調系の設計にあたっては、冷却ガスのよどみ部に発熱に伴う循環流を起こさない設計とする必要があることがわかった。

報告書

乾式リサイクルシステムの安全性検討

掛樋 勲; 中林 弘樹

JNC TN9400 2000-051, 237 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-051.pdf:8.14MB

本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)について、その安全システムを構築するために、安全システムの考え方(安全システム概念)を示し、安全評価に関わる検討を行ったものである。安全システムの考え方については、我が国現行の再処理安全審査指針に則って、必要な安全機能、安全設計要件及び安全設備を示し、課題を摘出した。安全評価に関わる検討については、想定する異常事象及び事故事象を選定し、安全設計パラメータ(閉じ込めフィルタ能力等)と漏洩インベントリをパラメータとして、公衆被ばく量制限との関係を求め、課題を摘出した。また、臨界管理の設計及び評価に資するため、臨界解析を行った。以上のように、本研究では、安全設計方針(安全設計上考慮すべき事項)、指針等の作成及び具体的な安全設計を進めるために、乾式システムの安全システム概念を体系化して、課題を示した。

報告書

照射済燃料の乾式分離、抽出技術に関する調査・検討

湯本 鐐三*; 横内 洋二*; 小泉 益通*; 関 貞雄*

PNC TJ9409 96-002, 93 Pages, 1996/03

PNC-TJ9409-96-002.pdf:2.64MB

照射済MOX燃料の乾式分離、抽出に関する技術の開発状況を調査し、大洗工学センターで実施する場合の試験内容、試験装置、試験装置を設置するセルの構造及びセルの設置場所等について検討した。試験の目的はプロセスの成立性をはじめコールド試験では得られないFPやTRUの挙動を把握すること及びオフガス性状の挙動を確認することである。試験内容の検討にあたり、取扱う試料としてはもんじゅ燃料の燃焼度9万4千MWd/ton、550日冷却1バッチ、最大重量100gを想定した。試験は燃料ピンの切断、粉末化等の前処理を除く(1)酸化物燃料還元工程(2)電解精製工程(3)陰極回収物処理工程(4)TRU抽出工程の4工程をホット試験の重要課題として取り上げ、試験工程の概要、試験フロー図及び試験における課題等を明らかにした。試験装置としては、各工程毎の試験装置の概略仕様、構造等の検討を行い、その概要を示すとともに、処理後の生成物評価に必要な分析装置についてもその概要を検討した。また、使用された塩化物からTRU及び一部のFPは抽出回収され、電解精製工程等にリサイクルされる。残留FPを含む塩廃棄物はゼオライトに吸蔵し固化安定化された後、容器に封入して保管する。これらの試験を行うセルについては、既設FMF試験セル、AGFコンクリートセルの改造及びFMF地下2階倉庫、FMF増設第2補機室におけるセルを新設する場合のケースについて検討した。その結果、設置スペース、装置設置を含むセルの改造及び新設の工事の難易度、メンテナンスの方法、オフガス対応を含む換気(Ar雰囲気)設備及び試験装置の配置計画などからFMF増設第2補機室に新規に鉄セルを配置して試験を行うことが、工事上の安全確保も容易であり、放射性廃棄物の発生も少なく、最も安全に、また他の試験作業への影響を与えることなく、かつ効率的に試験操作を行うことが可能であることを明らかにした。

論文

電子ビームによる石炭火力発電所排煙処理実証試験

土居 祥孝*; 林 和昭*; 井筒 政弘*; 渡邊 茂治*; 南波 秀樹; 徳永 興公; 橋本 昭司; 田中 雅*; 小倉 義己*

エバラ時報, (166), p.56 - 64, 1995/00

原研、中部電力、荏原製作所の共同研究のため、処理規模12000m$$^{3}$$/hrの電子ビーム排煙処理パイロットプラントを中部電力新名古屋火力発電所構内に建設した。電子ビーム量、ガス温度、アンモニア吹込み量等の諸条件を変えて試験を行い、電子ビーム法により従来の排煙処理法で得られる最高水準以上のSO$$_{2}$$、NO$$_{x}$$除去効果が得られることを確認した。また、副生物は窒素肥料として極めて有効であることを明らかにした。

報告書

湿式顆粒製造法に関する文献調査報告書

小嶋 素志; 檜山 敏明; 上村 勝一郎; 山本 純太

PNC TN8420 93-011, 40 Pages, 1993/07

PNC-TN8420-93-011.pdf:2.39MB

湿式法によるMOX顆粒製造を目的とし、文献調査を行ない、各顆粒製造法の実用性について評価した。現在、湿式法としてはゾル-ゲル法、ゲル化法(内部ゲル化法、外部ゲル化法)により顆粒製造が行なわれており、既に各々の方法によるウラン、トリウム及びMOX燃料製造が報告されている。乾式法と比較し、湿式法は粉末の飛散等が少なく、被曝の低減化に適しているばかりでなく、プロセスが単純なため連続自動化も容易である。従って顆粒製造の技術的な問題点はプロセスの自動化であり、実試験への適用を考え、この報告書ではプロセス及びハードに重点が置かれている。また生成した課粒を用いた燃料の成形法や応用できる化学的形態についてもまとめた。なお、湿式法においては廃棄物発生量が大きい事が欠点である。これはMOX燃料はもちろん、PNCの今後の課題であるTRU燃料に適用した際にも大きな課題となる。そこで今後のまとめで生ずるであろう問題点及び考えられる方策についても言及し、MOX及びTRU燃料製造に向けての足掛りとした。

報告書

低密度ペレット製造条件確立試験(2)-乾式回収粉添加試験(1)

飛田 典幸; 加藤 直人; 野上 嘉能; 長井 修一朗; 上村 勝一郎

PNC TN8410 91-272, 244 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-91-272.pdf:26.73MB

ペレット製造における不合格品を乾式回収粉原料として再利用することは,原料粉末の有効利用のみならず製品の特性をコントロールする上からも必要不可欠である。本試験は「もんじゅ」初装荷燃料製造に合わせ,乾式回収粉添加がMOX燃料の焼結挙動に与える影響を調べ,プルトニウム燃料工場(以下「Pu工場」という。)での生産性向上に資するとともに広くMOX燃料技術開発の一環として実施した。本試験に用いた粉末はPu工場で「もんじゅ」燃料製造に使用しているものである。試験の結果,乾式回収粉を55w/o添加しても,ペレット製造上大きな問題点は発生しなかった。また,ペレットの焼結密度の標準偏差を小さくするためには,乾式回収粉の添加率に関係なく,ポアフォーマを造粒後でなく造粒前に添加する必要がある。乾式回収粉の添加率が少ない場合には,粉末の活性度が大きいと焼き膨れが生じ,ペレットの焼結密度が大幅に低下する現象が生じた。本試験の結果,今後解決すべき課題として,乾式回収粉の性状の差によるペレット特性への影響及びペレットの焼き膨れメカニズムの解明とその防止策開発がある。これらについては,引き続き試験を行い解決を図っていく予定である。

報告書

常温核融合確認実験,第2報

化学部・アイソトープ部共同実験チーム

JAERI-M 90-134, 29 Pages, 1990/08

JAERI-M-90-134.pdf:0.72MB

原研ではこれまでに、化学部、物理部、及びアイソトープ部の各研究分野からなる共同実験チームを編成し、「常温核融合炉心」確認実験を行ってきた。本報告では、前報に引き続き平成元年7月以降平成2年4月までに得た実験結果を報告する。本研究では、(1)提案された各種系での反応を追試すること、および(2)反応率が高く再現性のある反応系を見出すため、次の実験を行なった。i)パラジウム陰極重水電解法、ii)重水素を加圧導入したチタンおよびチタン合金を用いる冷却-昇温法(乾式法)、iii)重水素ガス中パラジウム2極間放電法における中性子発生率の測定ならびに、iv)用いた材料中の$$alpha$$線放射性核種の分析、である。これまでに電解法、乾式法、放電法のいずれにおいても、中性子発生率は毎秒0.1個以下であり、また500マイクロ秒以下の短時間内の中性子バーストについても、再現性のある結果は得られなかった。

報告書

常温核融合確認実験,第1報

化学部; 物理部; アイソトープ部; 共同実験チーム

JAERI-M 89-142, 48 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-142.pdf:1.5MB

「常温核融合反応確認実験」共同実験チームがこれまでに得た結果を中間報告としてまとめたものである。電解法及び乾式法によって得られた結果から、(1)中性子発生率は毎秒0.1個以下であること、(2)電解法における過剰発熱は観測されないこと、(3)電解後パラジウム電極中にPd/Dの$$beta$$相が形成されること、などを明らかにした。本報告では実験、結果の詳細を述べるとともに、今後の課題等についても触れる。

論文

Preliminary study on production of xenon-133 from neutron-irradiated uranium metal and oxides by oxidation

館盛 勝一; 天野 恕

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(11), p.488 - 494, 1974/11

 被引用回数:2

短寿命FPの1つであるXe-133の製造技術を確立するために、金属ウラン、Al-U合金およびウラン酸化物などを原子炉で照射し、乾式法によって$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xeを回収する方法を検討した。照射済みターゲットからの$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xe放出挙動を調べるために、試料を真空中あるいはガス流のもとで、500~1000$$^{circ}$$Cで加熱した。その結果、Al-U合金では溶解法、金属ウラン、酸化物ウランについては酸化法により90%以上の$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xeを回収分離出来ることがわかった。そのようにして分離した$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xeは、活性炭およびモレキュラーシーブトラップによる吸着、低温蒸留法などによって分離精製を行なったところ、放射化学純度が99.9%以上、最終のアンプル製品中への非放射性気体混入量が1$$mu$$l-アンプル以下という$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Xeを得ることが出来た。

口頭

低圧昇華法による粘土鉱物からのCs除去; 風化バイオタイトを用いた実証試験

下山 巖; 平尾 法恵; 馬場 祐治; 和泉 寿範; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 

汚染土壌の減容化において鍵となるのが粘土鉱物からのCs除去である。そのための新たな乾式法として低圧昇華法を提案する。$$^{133}$$Csを飽和収着した風化バイオタイトに低圧環境下での加熱処理を行い、処理前後の分析を行った。熱重量分析の結果、大気圧中では脱離しないCsが低圧環境では750-800$$^{circ}$$C付近で脱離することを見いだした。また高真空環境下における昇温脱離法(TDS)による分析では、Cs脱離成分のピークが680$$^{circ}$$Cに観測された。さらにNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加することにより、TDSスペクトル中のCs脱離成分のピークが200$$^{circ}$$Cほど低温側にシフトすることを見いだした。また、X線蛍光分析(XRF)により組成分析を行い、塩と共に700$$^{circ}$$C 2時間の加熱処理を行った場合風化バイオタイト中のCsが検出限界以下まで減少することも見いだした。一方、塩無添加での同様の加熱処理では約3割のCsが除去された。これらの結果により低圧昇華法が従来の乾式法よりも低温でのCs除染が可能であることを実証した。

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